La hidrogenación de CO 2 con hidrógeno verde es uno de los mejores procesos para combatir el cambio climático y puede proporcionar una solución única a tres problemas desafiantes, 1) niveles excesivos de CO 2 , 2) el desajuste temporal entre la producción y la demanda de electricidad solar, y 3) hidrógeno almacenamiento de gases Sin embargo, la reacción de hidrogenación del CO2 necesita temperaturas muy altas, lo que provoca una rápida desactivación del catalizador.
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En un nuevo trabajo publicado en ACS Nano , los investigadores del Tata Institute of Fundamental Research (TIFR), Mumbai, se preguntaron si esta hidrogenación de CO 2 a alta temperatura puede catalizarse a temperatura ambiente o moderada a través de la excitación plasmónica de H 2 y CO 2 . utilizando un catalizador plasmónico. Han demostrado que el oro-níquel negro plasmónico cataliza eficazmente la hidrogenación de CO 2 usando luz visible .
La reacción tuvo lugar a una temperatura tan baja como 84 a 223°C sin calentamiento externo. Los investigadores encontraron un aumento múltiple en la actividad catalítica en comparación con DPC-C4 hasta el punto de que solo se observó fotoactividad medible con DPC-C4-Ni. Mostró la tasa de producción de CO mejor informada de 2464± 40 mmol g Ni -1 h -1 y una selectividad superior al 95 % en las condiciones de flujo. El catalizador mostró una extraordinaria estabilidad (100 h).
La dependencia de la ley de potencia superlineal en la intensidad de la luz (exponente de la ley de potencia de 5,6) con eficiencias cuánticas fotocatalíticas aumentó con un aumento en la intensidad de la luz y la temperatura de reacción, mientras que el efecto isotópico cinético (KIE) en la luz (1,91) fue mayor que en el oscuro, confirmó el mecanismo de reacción mediado por electrones calientes. Los estudios ultrarrápidos de la dinámica de los portadores calientes demostraron la inyección ultrarrápida de electrones de Au a Ni, poblando el reactor de Ni con portadores de carga . Los investigadores observaron una firma espectral de tal generación de carga indirecta debido a la transferencia de electrones calientes del oro al níquel. Las simulaciones de dominio de tiempo de diferencia finita también mostraron una mejora de la intensidad de campo local alta inducida por plasmones en DPC-C4-Ni.
Un estudio DRIFTS in situ mostró vibraciones de estiramiento de C=O de CO enlazado linealmente sobre el átomo de Ni, mientras que la formación de especies de carbonilo puente se vio obstaculizada. La hidrogenación del CO 2 tuvo lugar por vía de disociación directa a través de níquel-CO enlazado linealmente. El CO unido linealmente en los sitios Ni de DPC-C4-Ni estaba débilmente unido debido a su débil enlace Ni-C. Por lo tanto, la desorción de CO fue eficiente y restringió la hidrogenación al metano, lo que llevó a una selectividad de CO de más del 95 %.
La alta tasa de producción y la selectividad se debieron a que las NP de Ni estaban muy dispersas en el oro negro, lo que proporcionaba una vía de CO débilmente unida, además de la excelente capacidad de captación de luz del oro negro. Debido a la excitación de los electrones en la banda d de níquel a un nivel de energía más alto durante el amortiguamiento plasmónico del SPR de oro negro, así como al llenado de la banda d de Ni debido a la transferencia de electrones calientes del oro negro al Ni, los sitios de Ni mostraron una actividad excelente incluso con un tamaño de partícula más pequeño.
El destacado rendimiento catalítico del oro negro-Ni puede proporcionar una forma de desarrollar catalizadores plasmónicos para la reducción de CO 2 y otros procesos catalíticos que utilizan oro negro.
Fuente: phys.org
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